GALS! tidak hanya terpusat pada Ran, namun juga sahabat-sahabat dan orang lain di sekitarnya. dari situlah terbentuk masalah, drama, dan juga masalah cinta, yang lebih berpusat pada dua sahabat Ran; Miyu dan Aya (karena mereka cenderung menangani hubungan cinta mereka secara lebih serius dibandungkan Ran yang lebih suka bersenang-senang).

Karakter Utama 

• Kotobuki Ran

Tokoh utama. Siswi kelas 1 SMU Hounan. Dia terlahir dalam keluarga polisi. Ayah, ibu dan kakaknya (Yamato) adalah polisi. Adiknya (Sayo) juga bercita-cita menjadi polisi. Sebaliknya, dia malah menjadi gal terkuat di Shibuya yang selalu tak punya uang. Sewaktu kecil, Ran dididik Ayahnya untuk menjadi polisi, dan ia pun ingin menjadi polisi hebat. Namun keinginannya hilang begitu tahu kalau jadi polisi, ia tak bisa berdandan dan juga mencat rambut. Biarpun begitu, didikan Ayahnya membantunya memiliki karakter seperti sekarang, termasuk kekuatan fisik yang hebat.
Ran sangat menyukai Shibuya, dan ia dideklarasikan sebagai penguasa Shibuya secara tidak resmi. Ia ingin agar semua orang bisa senang di jalanan favoritnya itu. Ia memegang teguh prinsip hidupnya, untuk tetap hidup di masa sekarang dan mencintai hidup. Biarpun urakan, Ran memiliki kekuatan untuk memberikan energi positif pada orang lain di sekelilingnya. Ia menolak ayahnya yang ngotot ingin menjadikannya polisi karena ia tak ingin hidupnya diatur, tetapi setelah sebuah kasus, ia memutuskan untuk menjadi polisi demi melindungi Shibuya yang sangat ia cintai.

Ia berkharisma, heboh, dan juga tangguh. Tapi dalam soal cinta, Ran cenderung bloon. Ia tak sadar bahwa Asou Yuuya memendam perasaan terhadapnya, meskipun hal itu jelas-jelas terlihat di mata orang lain. Meskipun pemberani, tapi ia tak sanggup menelepon Kuroi Tatsuki, pacarnya, saat mereka bertengkar. Nama panggilannya, Ranpyon.

• Yamazaki Miyu

Siswi kelas 1 SMU Hounan. Waktu SMP, dia sangat urakan, ia juga pemimpin geng, tapi bisa berubah berkat kelembutan Yamato (kakak Ran) dan bersahabat dengan Ran. Setelah itu, ia berpacaran dengan Yamato dan karakternya berubah menjadi manis. Miyu berasal dari keluarga broken home, orang tuanya bercerai ketika ia masih di bangku sekolah dasar. Ibunya sibuk bermain dan berpacaran, dan akhirnya meninggalkan Miyu saat ia kelas dua SMU. Setelah itu, Miyu hidup mandiri. Pada awalnya, ia bermaksud bekerja setelah lulus SMU, namun semangat Yamato membuatnya meneruskan sekolah ke Akademi Tokusei. Di akhir cerita, ia dan Yamato menjadi pasangan yang paling pertama menikah. Miyu pintar memasak; menurutnya, itu satu hal untuk menjadi istri yang baik. Ia sering terlihat membuatkan makanan untuk Ran dan teman-temannya, juga memberi instruksi saat membuat cokelat valentine. Ia juga menjadi orang yang sering memberikan nasihat tentang cinta pada teman-temannya. Ia juga dipanggil Miyurin oleh beberapa orang.

• Hoshino Aya

Siswi kelas 1 SMU Hounan. Peringkat satu di kelas, si rajin yang pemalu dan pendiam. Ran memergokinya saat ia hendak kencan menemani oom-oom. Aya melakukan itu karena ia merasa terkekang oleh orang tuanya yang selalu menuntutnya untuk menjadi yang terbaik. Setelah itu, Aya pun bersahabat dengan Ran dan Miyu.

Otohata Rei adalah cinta pertamanya, dan ia sempat ditolak sekali oleh cowok itu. Mereka mulai berpacaran di volume 3. Namum, sifat Aya yang pemalu dan kurang percaya diri membuat hubungan mereka sedikit bermasalah. Ia meragukan perasaan Rei terhadapnya, dan berpikir bahwa Rei sebetulnya menyukai Ran. Hal ini dikonfirmasi oleh Rei, namun Rei mengatakan itu karena dipancing lebih dulu oleh Aya. Di tengah dinginnya hubungan mereka, Aya mulai dekat dengan Katase, teman sekelasnya. Setelah beberapa kejadian, barulah Aya menyadari Rei sangat memperhatikannya. Setelah itu, ia berusaha merubah diri dan lebih percaya diri, membuat Rei membuka perasaannya perlahan-lahan.

Aya adalah gadis yang lembut dan baik hati. Ia pemikir dan satu sifat yang kentara darinya adalah cengeng. Ia menangis dalam berbagai kesempatan, baik yang bahagia ataupun yang menyedihkan. Ketika ia bersama Rei, selalu saja ada hal yang membuatnya menangis (hal yang bahagia juga), dan hal ini sering menjadi bahan godaan teman-temannya terhadap Rei. Aya juga memiliki sebuah leontin favorit Rei, yang diberikan Rei kepadanya ketika natal pertama mereka.

Meskipun sering main di Shibuya bersama Ran, Aya tidak melupakan pelajarannya dan tetap menjadi juara kelas. Ia juga sering membantu teman-temannya yang kesulitan dalam hal pelajaran.

Karakter pendukung 

• Otohata Rei

Siswa kelas 1 SMU Meishou. Ia adalah cowok idola para gal yang muncul di majalah sebagai juara 1 high school student grand prix. Banyak sekali cewek yang naksir padanya, namun ia cenderung cuek pada perempuan--bahkan ia bahkan pernah bilang dengan tegas bahwa dia membenci Gal. Ia memiliki banyak pekerjaan paruh waktu dan seringkali sibuk dengan pekerjaannya, di antaranya DJ, guru privat, dan lain-lain. Rei memiliki sepupu bernama Rui yang mirip sekali dengan dirinya. Ia bersahabat dekat dengan Asou Yuuya, dan selalu bersamanya di sekolah.

Pada awalnya, kelihatannya ia memiliki perasaan lebih pada Ran, yang disembunyikan dengan baik karena ia tahu Ran sama sekali tidak merasakan hal yang sama dengannya. Malahan, Ran memberitahunya mengenai perasaan Aya terhadapnya. Ia menolak Aya karena takut menyakiti gadis itu, tetapi mereka akhirnya berpacaran. Hubungan mereka sulit pada awalnya, karena Rei adalah orang yang kurang bisa berkomunikasi mengenai perasaannya, sedangkan Aya kurang percaya diri. Mereka bahkan sempat mengalami fase hubungan yang tidak jelas saat Rei mengaku bahwa dia 'suka' pada Ran, dan Aya beralih pada teman sekelasnya, Katase. Pada akhirnya, mereka bisa menerima karakter masing-masing dan kembali bersama. Di waktu kelulusan, Rei memberikan kancing keduanya pada Aya, dan juga menciumnya di hari natal ketiga mereka bersama (sayangnya, terpotong oleh ulah Naoki) yang memperjelas hubungan mereka.

• Asou Yuuya

Siswa kelas 1 SMU Meishou. Peringkat 2 super high school student grandprix. Sahabat Rei. Cintanya bertepuk sebelah tangan pada Ran. Ran dan kawan-kawan memanggilnya "Nomor 2". Ia membenci Kuroi Tatsuki karena cowok itu bisa pacaran begitu saja dengan Ran tanpa usaha apa pun, tapi akhirnya mereka juga bersahabat. Tatsuki memanggilnya "Bro". Karena suatu salah paham, ia jadi berpacaran dengan Honda Mami. Awalnya ia merasa terpaksa, tapi ia jadi jatuh cinta pada Mami menjelang akhir cerita. Di akhir cerita, Yuuya melanjutkan kuliah di universitas yang ada di Ikebukuro, supaya dekat dengan Mami yang bekerja.

• Kuroi Tatsuki

• Honda Mami

• Kudoh Harue

• Iwai Masato

• Kuroi Naoki

• Iida Satsuki

Keluarga Kotobuki 

• Kotobuki Yamato

Kakak Ran, lebih tua sebelas tahun dari Ran. Polisi yang bertugas di pos Shibuya. Ia berpacaran dengan Miyu setelah menyadarkan gadis itu dari kegiatannya sebagai anak geng. Seorang polisi yang berdedikasi dan bertanggung jawab. Sering direpotkan oleh ulah Ran dan teman-temannya. Di akhir cerita, ia menikah dengan Miyu.

• Kotobuki Sayo

Adik Ran yang bercita-cita menjadi polisi. Kekanak-kanakan dan berpegang teguh pada keadilan. Sangar energik dan selalu semangat, sehingga sering membuatnya jatuh karena terlalu antusias. Bersama pacarnya, Masato, ia membentuk grup reserse cilik. Ia masuk Hounan mengikuti Ran, kakaknya, dan membuat grup inspektur polisi cilik Hounan bersama Kuroi Naoki, adik Kuroi Tatsuki. Panggilannya Sayoppe. Ia selalu memakai topi kemana pun.

• Kotobuki Taizou

• Kotobuki Kiyoka